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RESEDA

Resonanz-Spin-Echo-Spektrometer

RESEDA RESEDA

RESEDA ist ein hochauflösendes Spektrometer, das am NL5, einem der Neutronenleiter für kalte Neutronen in der Neutronenleiterhalle des FRM II installiert ist. Dieses Resonanz-Spin-Echo-Spektrometer ermöglicht quasielastische Messungen über einen weiten Zeit- und Streuvektor-Bereich. Typische Anwendungen sind dynamische Studien an makromolekularen und magnetischen Systemen, zum Beispiel der Diffusion von Polymeren im Volumen oder an Grenzflächen, (Spin-) Glasdynamik, weiche biologische Systeme, magnetische Fluktuationen, usw. Bei quasielastischen Messungen ist der Energieübertrag durch den Streuprozess klein gegenüber der ursprünglichen Neutronenenergie. Die resultierende Polarisation des Spin-Echo-Signals ergibt die Intermediäre Streufunktion S(Q,τ), den Realteil der Fouriertransformierten der Streufunktion S(Q,ω). Q ist der Betrag des Streuvektors: Q=4 π/λ sin(Θ). Die Analyse von S(Q,τ) liefert charakteristische Parameter, wie Relaxationszeit und Amplitude der dynamischen Prozesse in der untersuchten Probe. Die Bestimmung von S(Q,τ) kann für verschiedene Q-Werte, Temperaturen, Drücke usw. erfolgen.

RESEDA erlaubt die gleichzeitige Messung zweier verschiedener Q-Werte, dank der zwei unabhängig operierenden sekundären Spektrometerarmen. RESEDA verwendet sowohl die „klassische“ Neutronen-Spin-Echo- Technik (NSE, für kleine Spin-Echo-Zeiten im Bereich 1 – 500 ps), als auch die Neutronen-Resonanz-Spin-Echo-Technik (NRSE, für Spin-Echo- Zeiten im Bereich 0.5 – 5 ns). Mittels beider Techniken läßt sich die Geschwindigkeits- (bzw. Energie-) Änderung der Neutronen durch den inelastischen Streuprozess sehr genau über kleine Änderungen der Spinphase feststellen. Dies wird durch Vergleich der Spinpräzession in zwei äquivalenten Magnetfeldregionen vor und hinter der Probe erreicht. NSE und NRSE unterscheiden sich in der Art der verwendeten Magnetfelder. Bei NSE werden die Magnetfelder in langen Solenoiden erzeugt, während bei NRSE zwei kompakte Hochfrequenz-Spinflipper die Solenoide ersetzen. Um unkontrollierte Präzession der Neutronenspins zu verhindern, sind die Neutronenflugstrecken von einer doppeltem μ- Metallabschirmung umgeben, die magnetische Streufelder in den Spektrometerarmen und im Bereich der Probenumgebung minimiert.
RESEDA erlaubt zudem Experimente mittels einer Variante von NRSE, der Modulation of Intensity Emerging with Zero-Effort (MIEZE) Technik, in der die Spinmanipulation insgesamt vor der Probe stattfindet1, 2. Diese Technik ermöglicht hochauflösende Studien von depolarisierenden Proben (z.B. Ferromagneten) in Magnetfeldern oder/und mit depolarisierenden Probenumgebungen. Abgesehen davon, dass die Nullfeld-Flugstrecken eine Voraussetzung für NRSE darstellen, bieten sie auch die Möglichkeit zur Durchführung von Sphärischer Polarisationsanalyse (SNP). Wegen des großen Probe- Detektor-Abstands und des niedrigen Untergrund-Niveaus dank evakuierter Flugrohre ist RESEDA auch gut geeignet zur Durchführung von (polarisierten) Neutronen-Kleinwinkelstreuungs-(SANS)-Experimenten, die optional auch mit SNP kombiniert werden können. Neben der Standard-3He-Zählrohren kann RESEDA auch mit einem schnellen, ortsauflösenden 2D Detektor (dem sogenannten CASCADE-Detektor) ausgerüstet werden, der sich durch eine Ortsauflösung von 2.6 mm2 und eine hohe Zeitauflösung auszeichnet, die Messungen im MHz-Bereich ermöglicht.

[1] C.J. Schmidt et al., J. Phys.: Conf. Ser., 251, 012067 (2010).
[2] W. Häußler et al., Rev. Sc. Inst., 82, 045101 (2011).

Typische Anwendungen

Im Allgemeinen können an RESEDA Messungen durchgeführt werden zur Untersuchung von, zum Beispiel, Dynamik in Wasser in porösen Medien, Polymerschmelzen und von Diffusionsprozessen in Ionenflüssigkeiten. Als typisches Beispiel zeigt Abbildung 1 Messergebnisse der mikroskopischen Dynamik des hydrophoben Polymers Tetrabutylammoniumbromid (TBABr) in Lösung, als Lösungsmittel wird schweres Wasser (D2O) verwendet. Das molare Verhältnis TBABr/D2O wurde zu 1:56 gewählt, entsprechend einer 0.75 M Lösung. Dieser Wassergehalt ist gerade ausreichend, um eine einige unabhängige Hydrationsschale um jedes TBA Kation zu erzeugen. Im Bereich kleiner Q-Werte, die mit NSE und NRSE gemessen wurden, wird aufgrund des Formfaktors kohärente Streuung gemessen3. Bei diesem Q-Wert wird das System mit einer groben Auflösung untersucht, und die atomaren Details sind irrelevant. Deshalb tragen die internen Moden des Kations nicht zu dem dynamischen Signal bei. Die entsprechende Relaxation entspricht der Kation-Schwerpunkts-Dynamik, und als Fitfunktion für die NSE-NRSE-Signal eignet sich ein exponentieller Abfall. Die Relaxationszeit der an die bei Raumtemperatur gemessenen Daten angefitteten Funktion ist Q-abhängig, sie ist in Abbildung 1 gezeigt. Das Temperaturverhalten der I(Q,t)-Kurven bei Q = 0.3 Å führt zu einer Aktivierungsenergie von ca. 25 kJ/mol, ein Wert, der signifikant höher liegt als die entsprechende Aktivierungsenergie für Wasserdiffusion im Volumen bei identischer Temperatur (18 kJ/mol). Diese Ergebnisse lassen sich als Hinweis auf einen möglichen Käfigbildungseffekt in der TBABr-Lösung auf der Skala der Distanz zwischen zwei Kationen interpretieren. Außer für solche Anwendungen wird RESEDA auch intensiv für Untersuchungen der magnetischen Dynamik in Materialien mit diversen magnetischen Korrelationen genutzt. Ein Beispielsystem stellt Mangansilizid (MnSi) dar, eine intermetallische 3d Verbindung, die ein kubisches Gitter kristallisiert und durch Zusammenspiel zwischen ferromagnetischem Austausch und der Dzyaloshinskii-Moriya-Wechselwirkung eine helikale magnetische Struktur mit eindeutiger Händigkeit und Periodenlänge 180 Å zeigt. In der Nähe der kritischen Temperatur Tc = 28.85 K passt die Zeitskala der magnetischen Fluktuationen gut zu den an RESEDA verfügbaren Spinechozeiten. Oberhalb Tc geht die langreichweitige magnetische Ordnung verloren, aber chirale Fluktuationen bestehen weiterhin. Der hohe Neutronenfluss an RESEDA bei Wellenlängen um 5.5 Å erlaubt die eindeutige Identifikation von magnetischen Fluktuationen. Geeignete Kollimation des Neutronenstrahls vor der Probe ermöglicht Messungen bei kleinen Q-Werten. Ergebnisse typischer, bezüglich der Auflösung korrigierter NSE-NRSE Scans an MnSi sind in Abbildung 2 gezeigt (siehe Galerie, links). In der Nähe des Ordnungsvektors bei Q = 0.039 Å-1 nimmt die fluktuationsbedingte Amplitude nur sehr langsam innerhalb etwa 1.5 ns ab. Mit steigender Temperatur nimmt die Fluktuationsrate zu, wie die schnellere Abnahme von S(Q,t) zeigt. Messungen bei höherem Q weisen ebenfalls höhere Fluktuationsraten auf. Abbildung 2 (siehe Galerie, rechts) verdeutlicht unter anderem die Äquivalente der NRSE und MIEZE Techniken.

[3] D. Bhowmik et al., Eur. Phys. J. Spec. Top., 213 (1), 303-312 (2012).

Probenumgebung

Die Standard-Kryostaten des FRM II mit geschlossenen Kühlkreislauf (CCR) passen in die doppelte μ-Metallabschirmung der Probenumgebung von RESEDA. Diese Kryostaten mit Probenstab ermöglichen einen einfachen Probenwechsel. Dank ihrer Kompaktheit können die CCR-Kryostaten innerhalb des μ-Metalls in alle Richtungen bis zu 4.5° gekippt werden. Der Standard-Temperaturebereich ist 3.5 …300 K. Überdies können die Standard-Kryostaten mit einem 3He oder einem Mischer-Einsatz ausgerüstet werden, der den verfügbaren Temperaturbereich in den mK-Bereich erweitert. Um höhere Temperaturen zu erreichen kann ein Ofen auf Basis von drei koaxialen, stromdurchflossenen Nb-Zylindern verwendet werden, der kleine und damit tolerierbare Streufelder erzeugt.

Technische Daten
  • Neutronenleiter: NL5-S
  • Neutronenleiter-Querschnitt: 29 × 34 mm2
  • Wellenlängenselektion: Geschwindigkeitsselektor (max. 28000 rpm)
  • Wellenlängenbereich: λ = 3 – 10 Å
  • Wellenlängenbreite an der Probenposition: Δλ/λ = 11 … 15 %
  • Polarisator: V-Kavität (Länge: 2 m, Beschichtung: m = 3)
  • Optionaler Polarisator vor der Probenposition: V-Kavität (Länge: 30 cm, Beschichtung: m = 4)
  • Neutronenfluss an der Probenposition: φ ≥ 107 n cm-2 s-1 (bei λ = 4.5 Å)
  • Länge der Spektrometerarme: 2.6 m
  • Magnetische Abschirmung: μ-metal, Nullfeld-Probenumgebung
  • Frequenzbereich: 35 kHz … 800 kHz
  • Spinechozeitbereich: τ = 0.001 – 5 ns
  • Energieauflösung: 0.1 – 600 μeV
  • Maximaler Streuwinkel: 2θ = 93°
  • Maximaler Streuvektor: Q = 2.5 Å-1 (at λ = 3 Å)
  • Anzahl der sekundären Spektrometerarme: 2
  • Detektoren: 3He-Zähler, optional 2D Detektor
  • Polarisationsanalyse: Bender

Instrumentverantwortliche

Dr. Christian Franz
Telefon: +49 (0)89 289-14760
E-Mail:

Dr. Olaf Soltwedel
Telefon: +49 (0)89 289-14769
E-Mail:

RESEDA
Telefon: +49 (0)89 289-14874

Betreiber

TUM

Publikationen

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impulse.mlz-garching.de

Zitierung Instrument

Heinz Maier-Leibnitz Zentrum. (2015). RESEDA: Resonance spin echo spectrometer. Journal of large-scale research facilities, 1, A14. http://dx.doi.org/10.17815/jlsrf-1-37

Zitat bitte stets einschließlich DOI.

Galerie

RESEDA
RESEDA
© W. Schürmann, TUM
Dynamik einer TBABr Lösung
Dynamik einer TBABr Lösung

Figure 1: Dynamik einer TBABr Lösung in schwerem Wasser (D. Bhowmik et al., Eur.
Phys. J. – Special Topics 213, 303 – 312 (2012)).

Temperaturabhängigkeit
Temperaturabhängigkeit

Figure 2: Temperaturabhängigkeit der Spin Dynamik in MnSi oberhalb TC, untersucht mit NRSE (links) und MIEZE (rechts)

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